电/光电催化析氧反应(OER)是水裂解器件和金属-空气电池的核心过程,因此开发高效稳定且价格低廉的OER电催化剂成为了该领域的研究热点。近年来,过渡金属-氮掺杂的纳米碳材料成为研究热点,如何优化材料结构,并深入理解其催化机制成为了实现水裂解高效析氧的至关重要因素。
近期,物理学院邱明课题组与浙江大学侯阳课题组合作在电/光电催化水裂解析氧反应研究中取得重要进展。研究人员开发出一种新型单原子OER催化剂,用于高效水裂解析氧反应。该催化剂呈现出2D层状结构,其厚度约32 nm,长度约几微米。得益于高比表面积和高度分散活性位点,在碱性条件下表现出优异的电催化水裂解析氧活性和稳定性。在电流密度为10 mAcm-2时,其过电势达到1.51 V,性能远优越于其他过渡金属和/或非金属原子掺杂的碳材料,甚至优于商业中广泛应用的Ir/C电催化剂。相关成果以论文“Atomically dispersed nickel–nitrogen–sulfur species anchored on porous carbon nanosheets for efficient water oxidation”为题发表在Nature旗下期刊Nature Communications(https://www.nature.com/articles/s41467-019-09394-5,影响因子12.353)。该项成果由浙江大学、华中师范大学及德国德累斯顿工业大学合作完成。
通过多种检测手段表明:该催化材料中原子级分散的Ni单原子与周围3个氮原子及1个硫原子形成配位结构共掺杂到纳米碳骨架作为催化活性位点。理论计算结果阐明,硫原子的引入优化了Ni-N掺杂纳米碳表面的电荷分布,大幅度降低了OER反应势垒,进而极大地加速了OER反应动力学,从而导致其高效的电/光电催化性能和优良稳定性。该项研究成果为新型催化材料的设计提供的新的思路。
上述研究成果得到了湖北省自然科学基金(2018CFB531)等项目的资助。