近日，我院邱明、余颖研究团队在电催化碳还原方面取得了新的重要进展，并在国际著名期刊Materials Today Physics（中科院物理应用一区，IF：10.0）上发表题为“Cu−based bimetallic sites' p-d orbital hybridization promotes CO asymmetric coupling conversion to C2 products”的研究文章。华中师范大学为第一完成单位，论文的第一作者是物理科学与技术学院的博士生肖佳勇。（详见：https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2024.101565）

该研究将不同金属原子与Cu原子配位，并锚定在具有6个N原子缺陷的碳纳米管上，成功设计了一种新型的双金属原子催化剂（BAC）。工作旨在通过掺入金属原子来调控近邻的Cu原子的电子结构，提高整体的催化活性和选择性。通过高通量计算筛选比较了CO在28种BACs上的吸附、活化和偶联情况，并对CO电化学还原为C2H5OH和C2H4进行全路径计算。理论研究发现异核双金属原子催化剂CuGaN6@CNT在这一过程中表现出优异的催化性能，对产物C2H5OH的理论过电势低至0.23 eV。结果表明，Ga与Cu原子间的p−d轨道杂化作用，促进了CO的不对称偶联，表现出极佳的协同催化作用。研究还发现d带中心在这项工作中可以被作为预测CORR中C−C偶联反应性能的可靠描述符。此外，应变工程也是一种有效的调控策略，可以用来调控CuGaN6@CNT中活性位点的电子结构以改善催化剂的性能。其中，在0%~6%的拉伸应变下，CuGaN6@CNT中Cu位点的d带中心从-3.38升高至-2.57 eV，Ga位点的p带中心从-0.59抬升到0.72 eV。这种变化可以有效调节活性位点与CO之间的相互作用强度，并对C−C偶联效率进行有效调控，从而实现催化剂性能的显著提高。这项研究为高性能BACs选择性电化学还原CO为多碳产物提供了重要的理论基础。

研究工作得到了国家重点研发计划（项目编号：2022YFB3803600）、国家自然科学基金（项目编号：U20A20246和52472205）、中央高校基本科研业务费专项资金（项目编号：CCNU22JC017和CCNU24JC013）以及中央高校基本科研业务费专项资金（研究生创新项目）（项目编号：2024CXZZ150）的资助。

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通讯员｜肖佳勇

责　编｜孟晨轩

审　校｜俞云伟